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去首页看看>>央广网合肥12月12日消息 记者从中科院合肥研究院固体物理研究所获悉,该所伍志鲲研究员课题组与美国卡耐基梅隆大学金荣超教授合作,近期通过精选配体,构筑适当的团簇间/内弱相互作用力,生长出高质量的单晶,成功解析出Au144(SR)60团簇的结构。该团簇由144个金原子和60个保护性巯基配体构成,其结构此前困扰科学界多年,是金纳米团簇结构研究的“圣杯”。在此基础上,科研人员通过变温实验,揭示了金属具有优异热延展性的微观机理。相关成果发表在《科学》子刊上,论文第一作者为助理研究员闫楠博士。
众所周知,金子在通常情况下是黄色的,但在150多年前(1857年),英国著名科学家法拉第却合成了鲜艳的酒红色金溶胶。这种酒红色的金激起了人们的兴趣,也开启了纳米粒子研究的时代。为什么金溶胶是红色的?在溶液中单个金原子如何堆叠生长成金纳米晶?从单个金原子到金纳米晶结构和性能如何衍变?……这些问题激发了人们的研究热情,但也长期困扰着人们。介于金原子与金纳晶间的金纳米团簇为理解这些问题提供了理想材料,特别是处于从纳米团簇向纳米晶转变“临界尺寸”附近的纳米团簇(纳米晶),更受到了特别青睐。然而,对其结构的解析却是极具挑战性的课题。
据了解,早在1996年,美国的Whetten教授等人便报道了处于临界尺寸的一个团簇Au144,由于当时合成技术和表征条件的限制,未能确定该团簇的精确组成结构。经过十多年的努力,2009年金荣超教授小组确定该团簇由144个金原子(Au)和60个保护性巯基配体(SR)构成。同年芬兰的Lopez-Acevedo等人在参照金属原子数目相近的Pd(钯)145结构基础上,提出了Au144(SR)60的多层核壳结构模型,可是这一模型一直没有被实验证实。甚至有研究表明,Au144(SR)60的晶体由多种晶型混合而成,不可能通过X-射线衍射得到单晶结构。因而Au144(SR)60的结构似乎成为一个不解之谜。
近日,中科院合肥研究院固体物理研究所研究人员利用单晶X-射线衍射解出了Au144(SR)60的结构,证实了该团簇由三壳层(Au12-Au42-Au60)的金属内核和表面30个SR-Au-SR的“订书钉”结构单元构成,并揭示出团簇间/内存在弱相互作用力,为他们提出的团簇间/内弱相互作用力在晶体生长过程中起重要作用的观点提供了有力证据,也为后续高难度的金属纳米团簇/纳米晶的单晶生长提供了借鉴和参考。
此外,研究人员还通过变温单晶X-射线衍射发现,Au144(SR)60团簇中不同长度的金-金键具有不同的变温伸缩性,其中键长为2.88埃的金-金键相对于其它键长的金-金键来说,具有更好的热延展性,从化学键角度解释了金属相对于其他常见固体具有更好热延展性的原因。(记者:刘军 通讯员:闫楠)
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